Le premier et le plus conséquent est constitué par le fonds documentaire de la bibliothèque Henri Béhar, président de la Sorbonne Paris III, éminent spécialiste du surréalisme et biographe d’André Breton.
Le second aspect de la collection est constitué de biens achetés du vivant d’André Breton, notamment des biens mobiliers et un fragment de sa collection d’art populaire dont il initie un atelier totalement omis par l’historiographie.. L’ensemble de ces objets ayant appartenu au couple jusqu’en 2000 reste relativement restreint, mais les pièces sont de taille imposante.
Enfin le dernier aspect de la collection suit la chronologie puisqu’elle se constitue de l’ensemble des objets achetés, collectés ou légués à l’association de la Rose Impossible. On y retrouve des œuvres des différentes résidences d’artistes, essentiellement des œuvres graphiques.